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invention
Fédération de Russie Patent RU2262161

NOUVEAUX CARBURANTS

Nom de l'inventeur: Emanuel Peled (IL); Duvdevani Tahir (IL); Avi Melman (IL); Aharoni Adi (IL)
Le nom du titulaire du brevet: Tel-Aviv University Fut DÉVELOPPEMENT TECHNOLOGIQUE LP (IL)
Adresse de correspondance: 129010, Moscou, ul. Boris Spassky, 25, p.3, Ltd. "Gorodissky and Partners", pat.pov. E.E.Nazinoy
Date de début du brevet: 18.01.2001

La présente invention concerne des piles à combustibles et des combustibles organiques, destinés à être utilisés dans des piles à combustible. Le résultat technique de l'invention est le choix du plus actif des combustibles fossiles. L'invention concerne l'utilisation de l'oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol et de ses esters de l'acide oxalique, l'acide glyoxylique et de l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et polietilenoksalata pour alimenter les piles à combustible, les piles à combustible, alimenté en combustible par ces composés, une source hybride l'énergie contenant ces piles à combustible et un procédé de détermination de la concentration en solution.

DESCRIPTION DE L'INVENTION

La présente invention concerne des piles à combustible et des carburants organiques destinés à être utilisés dans des piles à combustible.

Hydrocarbures et alcools aliphatiques avec grande difficulté entièrement soumis à l'oxydation électrolytique (Dzh.Uong, S.Uosmus et R.F.Sevinell (J.Wang, S.Wasmus, RFSavinell), Journal of Electrochemical Society (J. Electrochem. Soc.) 142, 4218 (1995)), les principaux produits d'oxydation d'alcools aliphatiques sont des aldéhydes ou des cétones, du _CO2 et de l' acide ou des esters de ceux - ci. Même à 190 ° C dans une oxydation de l' éthanol membrane électrolytique polymère de pile à combustible (MEP) est incomplète, le principal produit d'oxydation (plus de 60%) est éthanal, tandis que le CO ₂ est inférieur à 40% des produits d'oxydation. Un composé qui ne électrooxydation de 80% ou plus, ne peut être considéré comme un combustible efficace. Comme il est bien connu des inventeurs, des rapports complets sur la composition électrochimique ayant une liaison C-C, n'a jamais été, à l'exception de l'acide oxalique (BC Bagotsky et IB Vasilyev, Elec-trochemica Acta 9, 869 (1964)). Il existe plusieurs publications qui offrent combustible pour une utilisation dans des piles à combustible. Parmi eux, le brevet US 5599638 mentionne l'utilisation de méthanol, le formaldéhyde, l'acide formique, du diméthoxyméthane, du trioxane et du triméthoxy. Lors de la prévisualisation environ 150 composés organiques comme combustible pour les piles à combustible, effectuées par la NASA (rapport de la NASA № SP-120 (1967), chapitre 15, p. 225 et suivantes), que le méthanol a été testé pour aptitude comme économe en carburant. D' autres molécules organiques ont été étudiés dans des solutions acides, neutres ou basiques pour leur demi-cellule de la capacité, la tension d'électrode mesurée à des températures différentes et des courants, et la puissance maximale a été calculée par ^cm2, en supposant une électrode théorique d'oxygène. Toutes les molécules qui ont été dépistées, ont démontré une puissance maximale dans la plage de 1-250 mW / cm ^2. Toutefois, cette option ne montre pas si un composé est un bon candidat comme combustible. Par exemple, le méthanol, qui est considéré comme un bon combustible et l' éthanol organique, qui peut difficilement être considéré comme le carburant ont démontré des valeurs similaires de puissance maximale dans un milieu acide (13 et 15 mW / cm ^2, respectivement). Le SP-120 (chapitre 16, p. 262 et suivantes) a rapporté que l'éthylène-urée et ont de mauvaises performances (cellule 30% de KOH de carburant). D'autres molécules mentionnées dans le rapport de la NASA, comprennent la glycérine, le glyoxal et l'aldéhyde de l'acide glyoxylique.

La présente invention concerne un organiques combustibles pour piles à combustible. combustibles organiques selon la présente invention est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol et de ses esters de l'acide oxalique, l'acide glyoxylique et de l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et le polyéthylène oxalate, ce dernier étant un acide oxalique polyester et de l'éthylène glycol. combustibles organiques selon l'invention sont soumis à un nettoyage et une oxydation efficace des piles à combustible non alcaline, en particulier des piles à combustible d'acide. Les carburants préférés de la présente invention comprennent l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, l'ester d'acide formique et polietilenoksalat etilenoksalat. combustibles particulièrement préférés de la présente invention sont l'éthylène glycol et l'oxalate de diméthyle. les carburants préférés de la présente invention sont les carburants dont plus de 80% sont convertis en CO ₂ et de ne laisser que des quantités négligeables de produits non volatils indésirables lorsqu'ils sont utilisés comme combustibles dans une pile à combustible.

Des exemples de piles à combustible pouvant fonctionner de façon satisfaisante avec le carburant de l'invention comprennent des composants de carburant avec la matière première liquide, les piles à combustible avec la matière première gazeuse non limitatif, des cellules à haute température combustible, des piles à combustible des piles à combustible à oxyde solide à carbonate fondu, les piles à combustible que l'échange utilisation de proton ou membrane conductrice de protons. On préfère les piles à combustible qui utilisent échange de protons ou conducteur de protons piles à combustible à membrane ou d'oxyde solide.

En outre, l'invention fournit un mélange de carburant selon l'invention, ainsi que des mélanges et des carburants de la présente invention avec les types connus de type organique combustible au méthanol pour une utilisation comme combustible dans les piles à combustible.

Certains des combustibles de l'invention et peut être utile d'utiliser des piles à combustible avec un alcali, en particulier à des températures élevées. Cependant, lorsqu'on utilise un électrolyte alcalin, il peut être nécessaire de remplacer de temps en temps en raison de combustion incomplète dans l'environnement électrochimique et le stockage principal ou d'autres carbonates organiques, les sels dus à ces électro-oxydation incomplète.

Lors du fonctionnement des piles à combustible avec le combustible de la présente invention, ils montrent une densité de courant transitoire qui est inférieure à la densité de courant de transition, tel que démontré dans la pile à combustible au méthanol, qui est actuellement le plus largement utilisé dans de telles piles à combustible. Résultats de transition pauvres en haute efficacité de courant. Ne doit pas être lié par la théorie, on pense que les faibles courants transitoires dus à la grande taille des molécules de combustible de l'invention, en comparaison avec la taille des molécules de méthanol. La grande taille des molécules est en relation avec un faible coefficient de diffusion, ce qui conduit à une faible densité de courant transitoire.

En outre, les carburants de cette invention ont des points d'ébullition plus élevés que le methanol, passant ainsi à travers la membrane conductrice de protons essentiellement en phase liquide. Bien entendu, le coefficient de diffusion dans la phase liquide est inférieure à celle de la phase gazeuse.

combustible solide selon l'invention et le type diméthyl polietilenoksalata peut avoir des avantages par rapport aux combustibles liquides tels que le méthanol pour plusieurs raisons, telles que leur manipulation plus facile et plus faible solubilité dans l'eau. Ainsi, ils maintiennent une faible concentration, ce qui contribue à maintenir un faible courant transitoire. En outre, il est possible de garder leurs solutions saturées, par exemple, dans la chambre d'anode de la pile à combustible, conjointement avec une quantité importante d'un combustible solide, qui se dissout lorsque l'élément est utilisé et le carburant est consommé, tandis que le combustible solide non dissous est utilisé comme alimentation en carburant.

Selon un autre de ses aspects, l'invention fournit une pile à combustible est une oxydation directe ayant une anode, une cathode, une membrane conductrice de protons disposée entre ladite anode et ladite cathode, des moyens pour fournir un combustible organique à l'anode, et des moyens pour fournir de l'oxygène à la cathode, dans lequel ledit combustible organique est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, les esters de l'acide oxalique, l'acide glyoxylique et de l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et polietilenoksalata. Les éléments préférés selon cet aspect de l'invention sont des éléments dans lesquels le combustible est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol et de ses esters et l'acide oxalique et l'acide formique polietilenoksalata. La plupart des piles à combustible préféré selon cet aspect de la présente invention sont des éléments dans lesquels le combustible est choisi dans le groupe constitué par l'éthylène glycol et l'oxalate de diméthyle.

Conformément à un mode de réalisation, la pile à combustible , selon cet aspect de l'invention est en outre caractérisé en ce que le CO ₂ formé au cours de l' opération, est déchargé à travers une matrice poreuse mince hydrophobe placée dans le compartiment d'anode ou le réservoir de carburant, permettant ainsi l'évacuation des gaz sans perte de solution.

Selon un autre de ses modes de réalisation, la présente invention fournit une pile à combustible qui est spécialement adapté pour être utilisé avec le carburant de l'invention. Une telle pile à combustible est caractérisée par une cathode contenant, en plus d'un catalyseur de réduction d'oxygène, le catalyseur d'oxydation de combustible ne soit pas limitatif, des exemples sont le catalyseur de Pt-Ru, Pt-Sn, Pt-Ru-Sn, Pt-Ag-Ru, Pt, Os ou la combinaison de ces catalyseurs. L'oxydation catalytique du combustible dans la cathode améliore l'oxydation du carburant, qui passe à travers la membrane, et empêche la désactivation de la réduction de l'oxygène du catalyseur à la cathode, qui est typiquement un catalyseur de Pt ou d'un alliage de Pt. La relation pratique entre le catalyseur de réduction et un catalyseur d'oxydation est comprise entre 1% et 50%, de préférence 5% à 20% (rapport en pour cent en masse), ou entre 0,01 et 5 mg, de préférence entre 0,05 et 0,2 mg d'un catalyseur d'oxydation à 1 cm ² d'une électrode à oxygène.

L'invention propose en outre, selon un autre de ses aspects, un procédé d'estimation de la concentration du nouveau combustible à la température prédéterminée, le procédé comprenant les étapes consistant à:

(A) la préparation des courbes d'étalonnage en fonction du courant transitoire de la concentration en carburant à ladite température prédéterminée dans la pile à combustible;

(B) mesurer le courant transitoire à ladite température prédéterminée dans ladite pile à combustible; et

(C) la détermination de la concentration du carburant en fonction du courant mesuré dans l'étape (b), et une courbe d'étalonnage préparée à l'étape (a).

Cette méthode est basée sur les inventeurs, qui ont découvert que le courant transitoire dans la pile à combustible de l'invention est directement proportionnelle à la concentration de carburant. Par exemple, nous avons trouvé que la transition densité de courant de 1 g-mol (moles) d'éthylène glycol à 80 ° C est deux fois plus grande que la densité de courant transitoire de 0,5 g-mole d'éthylène glycol à la même température (41 et 19 mA / cm ^2, respectivement), et la densité de courant transitoire de 0,25 g-mole d'oxalate de diméthyle à 60 ° C était d' environ 2,5 fois plus grande que la densité de courant transitoire de 0,1 g-mol d'oxalate de diméthyle à la même température (0 et 2,5, 9 mA / ^cm2, respectivement). Cette conclusion est valable dans des conditions qui garantissent que le courant mesuré est indépendant de la tension à laquelle il est mesuré.

Le présent procédé peut être utilisé pour mesurer la concentration de carburant dans une solution de combustible dans une pile à combustible fonctionne. Elle peut être réalisée en mesurant le courant transitoire dans le fonctionnement de la pile à combustible. En variante, il est possible de prévoir une petite pile à combustible auxiliaire pour la mesure. Cette variante permet des mesures conformes à l'invention sans qu'il soit nécessaire d'exploiter la totalité de la pile à combustible à la tension requise pour la mesure. Pile à combustible auxiliaire peut être physiquement séparé de la pile à combustible qui y est incorporé ou fixé à celui-ci est fixé au réservoir de carburant.

La présente invention et fournit la source d'alimentation hybride comprenant au moins une pile à combustible selon la présente invention, le convertisseur DC-DC et une batterie rechargeable.

pile à combustible méthanol direct (MTEPD) et les piles à combustible avec un matériau de départ liquide (TEZHIM) sont des sources de faible puissance. Cependant, les dispositifs tels que les téléphones mobiles, les ordinateurs et les petits véhicules électriques ont besoin d'une puissance élevée pendant une courte période de temps. Pour ces applications similaires selon l'invention peut être combiné avec une batterie rechargeable puissante à petites cellules à combustible, qui délivre plus de puissance lorsque cela est nécessaire. Cette intégration est bénéfique à tous actuellement dans les sources d'énergie utilisent des hybrides, entre autres, en raison du faible courant transitoire. À l'heure actuelle des convertisseurs DC peuvent commencer à travailler à partir 0,7V, comme on peut le combiné seulement deux ou trois piles à combustible (en série) à travers le convertisseur continu-continu à la batterie. Si la densité de courant transitoire est suffisamment faible, par exemple, 15 mA / cm ² ou moins, de préférence de 5 mA / cm ² ou moins, une telle source de puissance hybride n'a pas besoin d' alimentation très fréquente de carburant. Par conséquent, cette source d'énergie hybride est de préférence une cellule transitoire de faible densité de pile à combustible à combustible de type courant selon l'invention. La pile à combustible charge la batterie et fournit une faible consommation d'énergie, tandis que la batterie haute puissance alimente la charge lourde. Ce petit nombre de piles à combustible requis permet l'utilisation d'un système de pile à combustible plat et mince.

La présente invention fournit de telles sources d'énergie hybrides qui sont alimentés en carburant de la présente invention. Fournir de telles sources d'énergie de carburant hybride utilisant le combustible solide de la présente invention est la plus avantageuse.

Par exemple, il est possible d'utiliser une source d'énergie hybride, formé à partir de deux piles à combustible minces connectés en série et alimentés en combustible liquide selon l'invention, tels l'éthylène glycol ou un combustible solide selon l'invention du type de l'oxalate de diméthyle, le convertisseur continu-continu et d'un petit élément à ions lithium de haute puissance à la mise sous tension du téléphone cellulaire.

Pour mieux comprendre l'invention et de voir comment il peut fonctionner dans la pratique, plusieurs modes de réalisation de l'invention en référence aux dessins seront décrits en détail, dans lequel: La figure 1 est un graphique montrant les courbes de polarisation de certains carburants de la présente invention et une partie du combustible utilisé actuellement; et La figure 2 est une représentation schématique d'une pile à combustible organique avec un matériau de départ solide, conformément à l'invention.

Description détaillée de certains modes de réalisation

Exemple 1: Préparation de courbes de polarisation pour plusieurs carburants

Une pile à combustible a été fabriqué en utilisant des catalyseurs à base de métaux purs plutôt que des catalyseurs supportés sur un substrat de carbone. L'encre de catalyseur de cathode a été préparée par le procédé suivant.

Nanopoudre Pt (noir de platine, acheté auprès de "Johnson Matthey») et l'émulsion TéflonMC NafionTM solution aqueuse à 5% ont été combinés dans les proportions pondérales suivantes: 60% Pt, 25% d'émulsion de Téflon (PTFE) et 15% de Nafion. En premier lieu, la poudre de Pt et de l'émulsion de Téflon ont été mélangés par sonication pendant 15 minutes. Après deux périodes de sonication de la peinture résultante a été placée dans un agitateur magnétique pendant au moins une nuit.

L'encre de catalyseur d'anode a été préparée par le procédé suivant: nanopoudre Pt: Ru (50% de noir de carbone Pt Ru, acheté auprès de "Johnson Matthey") et la polyvinyl idenftorid vinylidène (PVDF) ont été mélangés dans le rapport suivant de la masse: la poudre de catalyseur à 91% et 9 % de fluorure de polyvinylidène. le carbonate de propylène a été ajouté en une quantité de 30 à 70% du volume du catalyseur, puis on a ajouté de la cyclopentanone, et l'encre résultante a été agitée pendant au moins une nuit.

Préparation des électrodes: une encre de catalyseur cathodique est appliqué à un papier couché avec de la fibre de carbone Téflon TogauTM, formant une couche de 4 mg Pt / ^cm2. L'encre (sous la forme de pâte) a été appliquée sur les couches, ce qui permet à chaque couche sécher pendant environ une heure avant que la couche suivante. Cette opération a été répétée jusqu'à ce qu'il n'a pas encore été obtenu la quantité nécessaire de catalyseur. De même, l'encre de catalyseur d'anode a été appliquée sur un papier non revêtu, des fibres de carbone Téflon TogauTM n'a pas encore couche de catalyseur préparé était de 5,10 été mg / ^cm2. Les deux électrodes ont été lavées avec 3 moles d'acide sulfurique, puis avec de l'eau.

La cathode et l' anode sont placées des deux côtés de la MRP (RSM) (Membrane conductrice de protons) d' épaisseur de 100-300 microns , parallèles les unes aux autres et soumises à un pressage à chaud sous une pression de 10-70 kg / cm ² à une température de 85 à 130 ° C La figure 1 montre les courbes de polarisation pour ce type de pile à combustible dans les conditions suivantes: la solution de combustible et de 3 mol-g de H ₂ SO ₄ a été mis en circulation à travers l'anode à un débit de 9 ml / min. L'oxygène a été passé fait circuler la cathode à une pression de 0,25 bar au-dessus de la pression atmosphérique. température de la cellule était de 65 ° C, MRP a une épaisseur de 300 microns et est (rapport en volume) 16% de SiO ₂ en poudre aux nanoparticules, 24% idenftorida de polyvinyle et 60% du volume de pores avec un diamètre typique de 1,5 nm. Element a démontré plus de 100 heures de fonctionnement stable à une tension de 0,4 V. Les carburants étudiés étaient le méthanol (1 g-mole), 0,1 g-mol d'acide oxalique à 1 g-mole de méthanol, 0,1 g-mol d'acide oxalique, 0,1 g-mol d'oxalate de diméthyle, 0,1 g-mole d'éthylène glycol et 0,5 g-moles de glycérol. (Parmi ceux-ci ne sont pas, le glycérol, l'acide oxalique et de méthanol n conformément à la présente invention). Comme cela est représenté dans le graphique, dans ces conditions, l'éthylène glycol et l'oxalate de diméthyle présentaient les meilleures caractéristiques. Toutefois, il convient de garder à l'esprit qu'aucune des conditions dans cette expérience n'a pas été optimisée, de sorte que d'autres concentrations et / ou d'autres catalyseurs peuvent conduire à qualitativement différentes observations.

L'application de carburant déterminée en effectuant un titrage de 50 ml d'une solution à combustible électrochimique à une tension constante jusqu'à ce que le courant a été réduit à 3 mA. On estime que, à ce courant est seulement quelques pour cent du carburant est resté non oxydée. L'application a été calculé en comparant les performances du dispositif expérimental de la valeur théorique. correction supplémentaire a été faite par extrapolation des courbes de titrage à courant nul. Cela augmente la valeur de correction en utilisant la valeur de 3 à 6% (voir le. Tableau 1).

Nous avons constaté que l'application de carburant à 0,2 V était de 95% pour l'oxalate de diméthyle, de l'éthylène glycol à 94%, et seulement 85% de methanol (voir le. Tableau 1). Quand une tension de 0,4 V pratique a révélé que l'utilisation de carburant est de 89% d'éthylène glycol, de 67% à 81% d'oxalate de diméthyle et le methanol.

Comme le carburant pénètre dans le côté de la cathode, l'utilisation de carburant des valeurs élevées indiquent qu'il y avait près de 100% électrooxidation carburant.

le carburant, les mesures ont été effectuées à différentes températures en introduisant de l'azote au lieu d'oxygène dans le compartiment cathodique (à pression ambiante) et une solution d'alimentation en carburant de l'acide organique dans le compartiment d'anode. La tension de cellule a été inversée; Je me suis sur l'électrode à combustible, l'hydrogène, tandis que le carburant qui est passé à côté de la cathode a été oxydé. Nous avons constaté que le courant qui circule à une tension de 1 V, le courant a été limitée à l'oxydation du combustible.

Le tableau 2 résume les résultats du carburant d'essai de transition. la densité de courant transitoire dépend de la perméabilité, de la température et de la concentration en carburant du nombre d'électrons impliqués dans l'oxydation. densité de courant transitoire à 1 g-moles de méthanol (à 80 ° C) deux fois pour la transition de la densité de courant de 1 g-mole d'éthylène glycol et 0,25 g-mole d'oxalate de diméthyle. Toutefois, lorsqu'il est pris en compte le nombre d'électrons et le débit de combustible , exprimée en unités · mol ^-1 · cm ^-2 (à 80 ° C et dans des conditions de contrôle de diffusion) normalisée à 1 molécule-gramme du combustible, on peut constater que la perméabilité (courant) d'éthylène glycol est un tiers du méthanol perméabilité (flux), tandis que la perméabilité (flux) d'oxalate de diméthyle a presque la même valeur que celle du méthanol.

Exemple 2: L'utilisation de l'invention dans le carburant sur la base de la pile à combustible Nafion , etc.

Le corps de la pile à combustible a été fabriquée à partir de plaques de graphite synthétique, achetés auprès Globetech Inc., dans lequel la zone d'écoulement a été gravé.

L'anode a été formé par l'utilisation de platine-ruthénium colorant qui est appliqué à une feuille de fibre de carbone, commercialisé par Toray papier d. Le lit de catalyseur est constitué de 15% en Téflon (DuPont), 15% de Nafion d nanopoudres et 70% de Pt-Ru (noir de carbone , 50% de Pt: Ru, acheté auprès de "Johnson Matthey»). anode Chargement était de 5 mg / cm ^2. La cathode utilisée a été acheté chez E-TEK ELAT g et est composée de 4 mg de Pt / ^cm2 et 0,6 mg de Nafion® / ^cm2. L'anode et la cathode sont soumises à un pressage à chaud 117 membrane Nafion, disponible auprès de la société DuPont, pour former un ensemble d'électrode à membrane (PEL) comme décrit dans l'exemple 1.

Après refroidissement, le PEL a été placé entre des plaques de champ d'écoulement de graphite introduit élément d'étanchéité en polypropylène et recueillies.

Pendant le fonctionnement de la solution aqueuse de combustible choisi parmi l'acide oxalique, l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, le glycérol dans un intervalle de concentration de 0,1-0,5 moles-g, distribuée devant l'anode (avec l'utilisation du tuyau (péristaltique) de la pompe Masterflex L / S Cole-Parmer Instrument Co.) avec des taux différents de 4 à 15 ml / min débit.

L'oxygène a été introduit dans le compartiment cathodique, directement ou par l'intermédiaire d'un barboteur d'eau à pression ambiante et à une vitesse de 7 à 40 ml / min Débit. Des éléments fonctionnant à une température de 60 ° C Trouvé que les courbes de polarisation des courbes de polarisation analogues à la figure 1.

Exemple 3: Cellule organique combustible avec un matériau de départ solide

La figure 2 illustre une pile à combustible organique avec un matériau de départ solide comportant un boîtier en matière plastique 501, une anode 509, une cathode 511 et une membrane polymère d'électrolyte solide 510. La membrane 510 est une membrane MRP type décrit dans le brevet WO 99/44245, consistant en 12% de SiO _2, 28% de PVDF et 60% de vides (qui a été injecté dans une solution acide). L'anode, la cathode et le PEL ont été préparés comme dans l'exemple 1. Le combustible organique solide injecté à travers l'entrée de carburant 502 et fermée par un bouchon 503. carburant dissous et absorbé dans le réservoir 507 à travers le réseau à partir hastelloya C-276 (Cabot) dans un tissu 508. Le dioxyde de carbone poreux carbone formé dans le compartiment d'anode, évacué par la tuyère d'échappement 504. comme le fuel-oil peut circuler à travers la tuyère d'échappement, la buse recouverte d'une mince couche poreuse hydrophobe 506. la couche hydrophobe perméable au gaz seulement à un moment où le carburant reste dans la solution du réservoir. La cathode est ouverte vers l'extérieur via le second réseau de 513 hastelloya. Pour éviter les fuites de carburant du joint d'étanchéité côté cathode ELP 512. Le deuxième réseau de 513 hastalloy et utilisé comme revêtement pour l'ensemble. 200 mg d'oxalate de diméthyle sont dissous dans le réservoir de carburant , qui contenait une solution de 1 g-mol de H ₂ SO _4. La pile à combustible 30 prévu à 0,35 mA transition V. La densité de courant était de 2 mA / cm ² à température ambiante.

REVENDICATIONS

1. L'utilisation d'un composé organique choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, des esters d'éthylène glycol et d'acide oxalique, glyoxylique, l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et polietilenoksalata comme combustible, qui subit une conversion de plus de 80 % de CO ₂ dans des piles à combustible non alcaline.

2. Utilisation selon la revendication 1, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, l'ester d'acide formique et polietilenoksalata etilenoksalata et des mélanges de ceux-ci.

3. Utilisation selon la revendication 1, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'éthylène glycol, l'oxalate de diméthyle et des mélanges de ceux-ci.

4. Utilisation selon la revendication 1, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle et leurs mélanges polietilenoksalata.

5. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1-4, dans lequel ledit composé organique est mélangé à un carburant connu.

6. Procédé selon la revendication 5, dans lequel ledit combustible connu est le méthanol.

7. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1-6, dans lequel ladite pile à combustible est une pile à combustible avec un électrolyte acide.

8. Utilisation selon l'une quelconque des revendications 1-6, dans lequel ladite pile à combustible comporte une membrane conductrice de protons.

9. La pile à combustible à oxydation directe incluant une anode, une cathode, une membrane conductrice de protons disposée entre ladite anode et ladite cathode, des moyens pour stocker ou à fournir un combustible organique à l'anode, et des moyens pour fournir de l'oxygène à la cathode, dans lequel ledit combustible organique est choisi dans le groupe constitué par oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol, l'éthylène glycol ester de l'acide oxalique, glyoxylique, l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et polietilenoksalata.

10. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 9, dans lequel ledit combustible est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol, un ester de l'acide formique et l'acide oxalique etilenoksalata, polietilenoksalata et leurs mélanges.

11. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 10, dans lequel le combustible est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, l'ester d'acide formique, etilenoksalata, polietilenoksalata et leurs mélanges.

12. L'oxydation directe de pile à combustible selon la revendication 11, dans lequel le combustible est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, d'éthylène glycol et des mélanges de ceux-ci.

13. La pile à combustible à oxydation directe selon l'une quelconque des revendications 9-12, dans lequel ladite pile à combustible est un élément d'un matériau de départ liquide.

14. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 12, dans lequel le combustible est choisi dans le groupe constitué par polietilenoksalata, l'oxalate de diméthyle et des mélanges de ceux-ci.

15. La pile à combustible à oxydation directe selon l'une quelconque des revendications 9 ou 14, comprenant une matrice poreuse hydrophobe mince placé dans le compartiment d'anode ou le réservoir de carburant à travers celui - ci afin de libérer le CO ₂ produit pendant le fonctionnement de la pile à combustible.

16. La pile à combustible à oxydation selon l'une quelconque pp.9-15, dans lequel ladite anode comprend du Pt: catalyseur au Ru.

17. Un procédé pour la conversion de la pile à combustible , plus de 80% du carburant au CO _2, comprenant les étapes consistant à

(I) la fourniture d'une pile à combustible ayant une anode, une cathode, une membrane conductrice de protons disposée entre ladite anode et ladite cathode, des moyens pour stocker ou à fournir un combustible organique à l'anode, et des moyens pour fournir de l'oxygène à la cathode,

(Ii) fournissant du carburant à ladite pile à combustible, et

(Iii) le fonctionnement de ladite pile à combustible, caractérisé en ce que ledit combustible est choisi parmi l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, les esters de l'acide oxalique, l'acide glioksalievoy et de l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique et polietilenoksalata.

18. Procédé selon la revendication 17, dans lequel ladite anode comprend du Pt: catalyseur au Ru.

19. Procédé selon la revendication 17 ou 18, dans lequel ladite pile à combustible fonctionne à l'étape (iii) à une température de 60 ° C et plus.

20. Procédé selon l'une quelconque pp.17-19, dans lequel la cathode comprend une oxydation catalytique du combustible, et un catalyseur de réduction d'oxygène.

21. Procédé selon la revendication 20, dans lequel le catalyseur d'oxydation de combustible est choisi dans le groupe constitué par les catalyseurs Pt-Ru, Pt-Sn, Pt-Ru-Sn, Pt-Ag-Ru, Pt-OS et toute combinaison de ceux-ci.

22. Procédé selon la revendication 21 et la revendication 20, dans lequel le rapport entre le catalyseur et un catalyseur d'oxydation du combustible pour la réduction de l'oxygène est comprise entre 1% et 50% (rapport masse pour cent).

23. Procédé selon la revendication 22., Dans lequel ledit rapport est compris entre 5% et 20% (rapport en pour cent de masse).

24. Procédé selon l'une quelconque pp.17-23, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, l'ester d'acide formique et polietilenoksalata etilenoksalata et des mélanges de ceux-ci.

25. Procédé selon l'une quelconque pp.17-23, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'éthylène glycol, l'oxalate de diméthyle et des mélanges de ceux-ci.

26. Procédé selon l'une quelconque pp.17-23, dans lequel ledit composé organique est choisi dans le groupe constitué par l'oxalate de diméthyle et leurs mélanges polietilenoksalata.

27. Procédé selon l'une quelconque pp.17-23, dans lequel ledit composé organique est mélangé avec un combustible connu.

28. Procédé selon la revendication 27, dans lequel ledit combustible connu est le méthanol.

29. La pile à combustible à oxydation directe ayant une cathode comprenant un catalyseur de réduction d'oxygène et d'un catalyseur d'oxydation du combustible.

30. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 29, dans lequel le catalyseur d'oxydation de combustible est choisi dans le groupe constitué par les catalyseurs Pt-Ru, Pt-Sn, Pt-Ru-Sn, Pt-Ag-Ru, Pt-Os et toute combinaison.

31. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 30, dans lequel le rapport entre le catalyseur et un catalyseur d'oxydation du combustible pour la réduction de l'oxygène est comprise entre 1% et 50% (rapport masse pour cent).

32. La pile à combustible à oxydation directe selon la revendication 31, dans lequel ledit rapport est compris entre 5% et 20% (masse à rapport pour cent).

33. La pile à combustible à oxydation directe selon l'une quelconque pp.29-32, dans lequel ledit carburant est un mélange tel que défini dans la revendication 5 ou 6.

34. Procédé pour déterminer la concentration à une température prédéterminée dans la solution de combustible dans lequel le combustible est l'oxalate de diméthyle, l'éthylène glycol, les esters de l'acide oxalique, l'acide glyoxylique et de l'acide formique, l'acide glyoxylique et ses esters méthyliques, l'aldéhyde glyoxylique, polietilenoksalat comprenant les étapes suivantes:

a) la préparation des courbes d'étalonnage en fonction du courant transitoire de la concentration en carburant à ladite température prédéterminée dans la pile à combustible,

b) mesurer le courant transitoire à ladite température prédéterminée dans ladite pile à combustible donnée, et déterminer la concentration de carburant sur la base du courant transitoire mesurée à l'étape b) et les courbes d'étalonnage préparées dans l'étape a).

35. Une source d'énergie hybride comprenant au moins une pile à combustible selon la revendication 29-33 ou pp.9-16, le convertisseur DC-DC et une batterie rechargeable.

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Date de publication 09.04.2007gg

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